自1949年至1976年，周恩来为和平解决台湾问题，在正确处理国共两党关系和努力争取实现第三次国共合作方面，作出了重要贡献。
　　提出和平解放台湾的主张
　　由于美国政府坚持敌视新中国，支持国民党军队加紧对大陆沿海的武装骚扰和海空袭击，所以，自1954年开始，台湾海峡两岸出现紧张局势。为了缓和台海紧张局势，争取有利和平建设的环境，1955年4月18日在印尼万隆召开的亚非会议上，中华人民共和国首席代表周恩来根据事先跟毛泽东等中央领导同志商量的意见，一方面在会上阐明了中国对台湾的立场：台湾是中国的领土，中国人民解放台湾是行使自己的主权，实现领土的完整和国家的统一，这是中国的内政问题，美国侵占并干涉中国人民解放沿海岛屿，造成了台湾地区紧张局势，因此必须首先缓和消除台湾地区的紧张局势，中国愿意就此问题进行谈判。另一方面，周恩来强调，中国人民有权用一切方式解放台湾，包括和平解放的方式在内。在4月24日的亚非会议闭幕会上，周恩来又根据毛泽东的意见，代表中国政府再一次重申：“台湾地区紧张局势的和缓和消除应该由中国和美国坐下来谈判解决，但不能丝毫影响中国人民行使自己的主权——解放台湾的正义要求。”在强大国际舆论的压力下，4月26日杜勒斯表示不排除同中国进行双边谈判。7月13日，美国政府经由英国的外交途径向中国政府表示，愿意进行大使级会谈。中美两国政府于1955年7月25日发表了关于日内瓦举行大使级会谈的新闻公报。

　　1956年1月30日，周恩来代表中共中央在政协二届二次会议上正式宣布对台方针和政策。他强调：“凡是愿意回到大陆省亲会友的都可以回到大陆来，凡是愿意到大陆参观学习的也都可以到大陆来。凡是愿意走和平道路的不管任何人，也不管他们过去犯多大罪过，中国人民将宽大对待，不咎既往。”为将中共和谈的愿望传递到台湾，3月16日，周恩来在会见既将赴台的有关人士时，请他传话给蒋介石：“我们从来没有把和谈的门关死，任何和谈的机会我们都欢迎。我们是主张和谈的，既然我们说和谈，我们就不排除任何一个人，只要他赞成和谈。”周恩来还强调：“蒋还在台湾，枪也在他手里，主要的是使台湾归还祖国，可以保证，如果他做了这件事，就可以取得中国人民的谅解和尊重。”10月，毛泽东、周恩来会见有关人士，毛泽东在谈话中表示：如果台湾回归祖国，“一切可以照旧”，台湾“现在可以实行三民主义，可以同大陆通商，但是不要派特务来破坏，我们也不派‘红色特务’去破坏他们。谈好了可以订个协议公布。”周恩来还作了具体的说明：蒋经国等安排在人大或政协是理所当然的。蒋介石将来要在中央安排。台湾还是他们管，如果陈诚愿意做，蒋经国只好让一下做副的。

　　“我们还准备第三次合作”
　　1957年初，根据国际形势以及海峡两岸局势，毛泽东提出台湾只要同美国断绝关系，回归祖国，其他一切都好办。同年4月，毛泽东和周恩来在欢迎苏联最高苏维埃主席伏罗希洛夫的宴会上，周恩来将参加宴会的原国民党将领卫立煌介绍给伏罗希洛夫时说，国共两党过去已经合作了两次，这时毛泽东接着说“我们还准备第三次合作”。可见，“第三次国共合作”的主张早在50年代中后期我党领导人根据国内外形势的发展和海峡两岸人民的心愿已提出来了。在此前后，为缓和国共两党关系，不论在政治上，还是军事上都为力争和平解放台湾问题作出不懈努力，并通过各种渠道与国民党上层人物接触。1956年毛泽东等中共领导人，通过与国共两党均有良好关系的章士钊由香港将举行国共和谈的建议传递给国民党上层人物。蒋介石得到这封信后，经过一年时间的考虑，于1957年初决定派宋宜山(原国民党候补中央委员、立法院立法委员)到北京作实际考察摸底，制订对策。宋宜山于4月到达北京，曾与周恩来见面。而后由中共中央统战部部长李维汉与宋宜山商谈。在具体会谈中，中共方面表示，国共两党通过对等谈判，实行和平统一；台湾为中国政府统辖下的自治区，实行高度自治；台湾政务仍归蒋介石领导，中共不派人前往干预；国民党可派人到北京参加对全国政务的领导；但外国的军事力量一定要撤离台湾海峡。为进一步沟通两岸关系，毛泽东、周恩来1962年、1964年两次派章士钊先生赴港为统一事业奔波。